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龙闰老师课题组:铁电极化近邻效应显著影响黑磷的非辐射电子-空穴复合动力学

发布时间: 2023-11-18  浏览次数:

二维2D材料光电器件领域有巨大的应用前景随着对半金属石墨烯广泛深入的研究,人们把目光投向了半导体金属硫族化合物和黑磷,尤其后者具有层数可调的直接带隙,可应用在多种器件中,如场效应晶体管、光电探测器、太赫兹检测、光伏和超快光开关等。但由于黑磷易于氧化,通常采用宽带隙绝缘体六方氮化硼(h-BN进行封装,提高黑磷的化学稳定性。通常认为,该操作不会影响本体材料黑磷的电子结构和载流子寿命。然而, 2021两篇实验文章通过不同的表征手段同时证明了双层h-BN中存在铁电极化Science, 2021, 372: 1462-1466; Science, 2021, 372: 1458-1462这不得不令人产生疑问:绝缘体h-BN真的不会影响本体材料单层黑磷(MBP的载流子动力学吗?

为了回答这一关键科学问题,BETVLCTOR伟德国际官网平台龙闰教授和方维海院士课题组,构建了无极化的AA、极化向上BA和极化向下AB构型的双层h-BN,据此,进一步构建了无极化MBP@AA(图1a)、极化向上MBP@BA1b)和极化向下MBP@AB1c异质结。每个异质结都包含两个界面:MBP/h-BNh-BN/h-BN界面差分电荷(图1d-1f表征了电荷转移方向1a-1c的红色和蓝色箭头),界面的电荷转移导致了真空层两侧函数差(图1g-1i


1. 根据BN不同的极化构型构建的异质结。a无极化MBP@AA,(b极化向下MBP@BA,(c极化向上MBP@AB。(d-f)和(g-i)分别是三个结构的差分电荷和功函数。

研究表明0 KBN不会影响MBP的带隙和波函数分布,这是h-BN作为封装和衬底材料的重要原因之一。然而,在室温下,铁电极化的BN导致电荷转移,具有更强的层间相互作用,致使层间呼吸振动的强度比无极化体系高出一个数量级,增强了电子-振动相互作用此外,随时间演化的偶极矩及其平均值与0 K时十分接近,表明BN层的堆垛在室温下是稳定的。

2a给出了三种体系MBP带隙的声子谱,与电子自由度耦合的振动模式主要包括层间呼吸模式(LBMMBP/h-BN低频面外模式(B1u高频面外模式()和高频面内()模式,模式的贡献较小。但是是独立的MBP主导电-声耦合的振动模式J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 44, 10886–10892)。该差异的可能原因是1 h-BNMBP层间的范德华相互作用,2 h-BN导致MBP层电荷分布不均匀增强了面外振动。

非绝热动力学模拟表明:无极化MBP@AA体系与MBP的非辐射电子-空穴复合时间接近,而双层BN滑移铁电构型会显著加速MBP@BAMP@AB的非辐射电子-空穴复合(图2b)。这是因为双层BN滑移铁电导致了自发极化,加剧原子的运动增强了波函数离域和重叠程度,减小了带隙两者使非绝热耦合强度增强,加速了非辐射电荷复合。


2.a声子谱和b)基态的布居数随时间的演化。

总而言之,我们的研究工作表明h-BN的铁电构型会显著加速MBP中的载流子非辐射复合改变了人们的传统认知:即绝缘衬底对本体材料的载流子动力学的影响微乎其微,拓展了衬底对二维半导体光电性质和激发态动力学理解的知识边界

相关研究工作Substrate Ferroelectric Proximity Effects Have a Strong Influence on Charge Carrier Lifetime in Black Phosphorus近期发表于《纳米快报 (Nano Lett. 2023, 23, 10074–10080, https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03570)


 
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