拓扑绝缘体作为一种新兴的量子材料,其内部具有绝缘特性,但表面导电。这些材料的表面态受到材料拓扑特性的保护,从而产生独特的电子行为,可以抵抗材料中的杂质或缺陷等扰动。因此,这类材料在电子器件、自旋器件和量子计算等领域有极大应用潜力,但很大程度上受拓扑表面态载流子动力学的影响。近年来,虽然实验上采用超快光谱技术研究了这类材料的载流子动力学,但是缺乏相关的理论研究,导致这些动力学过程的内在机制仍未被充分理解。
鉴于此,BETVLCTOR伟德国际官网平台龙闰教授和方维海院士课题组近期针对拓扑绝缘体Bi2Te3开展了自旋绝热表象下非绝热动力学的系统研究,详细探讨了电-声耦合和自旋-声子耦合对Bi2Te3的温度依赖载流子动力学的贡献。
Bi2Te3是一种三维拓扑绝缘体,拓扑表面态在Γ点形成了狄拉克锥。狄拉克锥横穿费米能级,这使Bi2Te3内部绝缘,表面导电。这些拓扑表面态源于强的自旋-轨道耦合和量子霍尔效应,其特点是表面电子的自旋和动量之间存在锁定关系,即相反自旋极化的电子在表面上反向传播。这一特点保证了Bi2Te3表面稳定的自旋流和较长的自旋寿命。
考虑到拓扑表面态的特殊电子结构,我们研究了50 K和300 K下自旋和电荷经由体电子态路径和表面电子态路径的弛豫动力学。计算结果表明,体电子态路径的电子态间存在较大的能隙和较弱的自旋极化,导致电-声耦合主导载流子的弛豫过程,弛豫速率与温度正相关。相反地,表面电子态路径的电子态间有较小的能隙和较强的自旋极化,因此,载流子的再激发和自旋-声子耦合支配载流子弛豫过程,且载流子弛豫速率随温度升高而变慢(图1a)。
Bi2Te3属六方晶系,其第一布里渊区在xy平面的投影为正六边形(图1b插图)。在理想状态下,拓扑表面态的自旋向量与动量方向应保持垂直关系,S(图1b)和T(图1c)点拓扑表面态的自旋-向量锁定要求动量方向(Γ→K方向,与x轴夹角为60°)与自旋向量方向相互垂直,即自旋向量角度θ应锁定在-30°(图1b插图橙色箭头为S点自旋向量方向,T点与S点自旋向量方向相同,在图中略去)。此时,表面态载流子的背散射被抑制,有助于提高自旋寿命。
研究表明,低温50K时,θ锁定在-30°,说明S和T点自旋-动量锁定相对较好(图1b和1c),背散射被抑制。温度升高到300 K时,自旋-声子耦合增强,θ劈裂为三个峰,主峰落在-26°,两个从峰分布在-65°和-49°,表明拓扑表面态的自旋-动量锁定被破坏,背散射易于发生,即Bi2Te3的载流子可能会在单个表面的狄拉克锥上快速发生自旋弛豫,降低自旋器件在室温下的性能。
图1. (a) Bi2Te3载流子动力学模型,橙色箭头代表体路径,蓝色箭头代表表面路径。(b) 和(c) 分别为S点和T点自旋向量方向θ的统计分布图。
相关研究工作“Electron– versus Spin–Phonon Coupling Governs the Temperature-Dependent Carrier Dynamics in the Topological Insulator Bi2Te3”近期发表于《美国化学学会会刊》 (J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10561),并被JACS选为spotlight。